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地球環境所開發出高鈾樣品中超微量钚同位素的ICP-MS-MS測量方法

2019-11-19

钚是人類核活動釋放到環境中的主要人工放射性元素,包括238Pu、239Pu、240Pu和242Pu等四種主要放射性同位素。


不同來源的钚具有不同的同位素組成(如240Pu/239Pu比值),根據樣品中不同钚同位素組成這一指紋特征,可以追蹤環境中放射性物質的來源,并用于與核擴散、核走私以及核恐怖等相關的核診斷研究。


另外釋放于環境中的钚同位素也可以用土壤侵蝕、大氣顆粒物形成、傳輸路徑和形成機理研究,以及近80年來的年代指標。


傳統的钚同位素測量方法為放射性衰變測量法,如阿爾法能譜、液體閃爍譜等,對于長壽命钚同位素的測量靈敏度較低、分析時間長。


近年來質譜測量技術被廣泛用于钚同位素的測量。但是由于土壤等環境樣品中的钚含量(<10-12g/g)較低,同時存在有大量鈾,其中238U對钚同位素(239Pu,240Pu)的測量存在嚴重干擾,影響分析探測限和分析準確度。


最近,中國科學院地球環境研究所環境放射性研究組,針對高水平鈾樣品中痕量钚同位素的測量挑戰,基于串聯等離子體質譜儀(ICP-MS-MS)和碰撞反應原理,結合放射化學分離,建立了一種高鈾濃度環境樣品中痕量钚同位素的分析方法。


通過對于不同碰撞反應氣在消除238U干擾上的行為和對測量靈敏度影響的研究,發現NH3和CO2作為碰撞反應氣體均可有效去除238U1H和238U1H2對239Pu和240Pu測量的干擾,其中CO2的性能更優。


另外還發現He作為碰撞氣體可以大幅提高钚同位素分析靈敏度(3倍)。在最佳條件下,可將238U的干擾降低至10-8量級,比目前已報道值低2個量級以上。這主要是由于CO2作為反應氣體,可以將UH+和U+有效轉化為UO+ 和UO2+,從而極大地消除了238U1H+的干擾,而Pu+與CO2的反應性較低,大部分仍保留為Pu+,從而極大地改善了高鈾樣品中超微量239Pu和240Pu測定,使得該方法對239Pu和240Pu的探測極限達到10-16克量級。結合使用TEVA樹脂的萃取色譜分離除去樣品中的基體組分和主要鈾,該方法可準確測定238U/239Pu > 1012的高鈾含量樣品中10-16克量級的超微量239Pu和240Pu。


本方法為钚同位素在土壤侵蝕、核診斷、沉積物定年和洋流循環等示蹤應用提供了保障。

該項目得到科技部基礎性工作專項、中科院國際合作局國際伙伴計劃、國家自然科學基金、國家大氣中污染成因與治理攻關項目等的資助。


論文鏈接:1 2

圖:以CO2-He作為碰撞反應氣為例,ICP-MS-MS對于U+的去除和Pu+的測量


來源: 地球環境研究所


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